我所揭示固體氧化物電解池鈣鈦礦電極可逆溶出/溶解機制

  近日,催化基礎國家重點實驗室汪國雄研究員和包信和院士團隊在CO2高溫電催化還原研究方面取得新進展,揭示了固體氧化物電解池鈣鈦礦電極可逆溶出/溶解機制。

  固體氧化物電解池(SOEC)可在陰極將CO2和H2O轉化為合成氣、烴類燃料,并在陽極產生高純O2,具有全固態和模塊化結構、反應速率快、能量效率高以及成本低等優點,在CO2轉化和可再生清潔電能存儲方面表現出極具潛力的應用前景。

  鈣鈦礦是被廣泛研究的SOEC陰極材料,但催化活性低。在鈣鈦礦陰極原位溶出金屬納米顆粒來構筑高活性金屬-氧化物界面,可有效提高CO2電解性能。鈣鈦礦中金屬納米顆粒的可逆溶出/溶解,是解決SOEC長期運行過程中顆粒團聚和積炭引起電解性能下降的有效方法。然而,目前對于鈣鈦礦材料的可逆溶出/溶解機制尚不明確,亟待進一步深入研究。

  針對上述問題,該研究團隊通過原位X射線衍射、環境掃描電子顯微鏡、掃描透射電子顯微鏡和密度泛函理論計算,研究了CoFe合金納米顆粒在Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFMC)雙鈣鈦礦中的原位溶出/溶解過程。在還原氣氛下,Co的易脫溶性促進了Fe離子的還原,在SFMC表面形成球形CoFe合金納米顆粒,伴隨著SFMC結構從雙鈣鈦礦轉變為層狀鈣鈦礦;切換成氧化氣氛時,球形CoFe合金納米顆粒被氧化成CoFeOx納米片,遷移進入鈣鈦礦內部,同時,SFMC結構從層狀鈣鈦礦重新轉變為雙鈣鈦礦。CoFe合金納米顆粒的原位溶出使SFMC陰極表現出顯著增強的CO2電解性能和穩定性。另外,由于CoFe合金納米粒子優異的再生能力,即使經歷12個氧化還原循環,SFMC陰極仍可以保持穩定的CO2電解性能。

  相關結果發表在《先進材料》(Advanced Materials)上。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃和大連化物所科研創新基金等項目的資助。(文/圖 呂厚甫、林樂)

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